超靈敏傳感器的構(gòu)建在危險化學品分析、生物標志物檢測和體內(nèi)成像中發(fā)揮重要作用，對環(huán)境監(jiān)測和安全監(jiān)控具有重要意義。基于探針的傳感器是最常用的痕量分析方法之一，具有高靈敏度、高特異性和快速響應(yīng)等優(yōu)勢。作為常用的加載探針的介質(zhì)，液相有利于探針分子與目標分析物進行有效碰撞，從而提高反應(yīng)速度和效率。然而，液體介質(zhì)中的自由體積擴散特性會導(dǎo)致反應(yīng)信號的分散，引起來自痕量分析物的信號進一步減弱，影響痕量檢測的靈敏度。水凝膠作為含有聚合物網(wǎng)絡(luò)和液相分散介質(zhì)的材料，可通過聚合物鏈的非共價作用以及聚合物網(wǎng)絡(luò)的篩分效應(yīng)限制溶質(zhì)擴散。然而，對于各向同性的水凝膠體系，擴散性質(zhì)的受限或降低反應(yīng)的有效碰撞，使得檢測反應(yīng)靈敏度下降。多相界面處產(chǎn)生的化學反應(yīng)受體系化學勢影響，可在不影響溶液自身擴散性質(zhì)的同時限制反應(yīng)物遷移方向。因此，在水凝膠體系構(gòu)建存在非對稱擴散性質(zhì)的反應(yīng)界面，在保持快速反應(yīng)的同時有效地限制信號擴散，具有重要意義。

中國科學院新疆理化技術(shù)研究所爆炸物傳感檢測團隊基于非對稱擴散行為對信號分子的限制作用，設(shè)計了雙層水凝膠體系以增強傳感信號，實現(xiàn)了納克級別亞硝酸鹽的比色識別。

研究設(shè)計了一種雙層水凝膠體系，其中聚丙烯酰胺（PAM）進行采樣和重氮化亞硝酸鹽的瞬時兩步反應(yīng)，而聚乙烯醇（PVA）用于耦合顯色反應(yīng)實現(xiàn)對亞硝酸鹽的識別。為了破壞兩種緊密接觸的水凝膠的擴散對稱性，研究通過調(diào)控合成方法將PAM和PVA水凝膠之間的孔徑比控制為10，擴散系數(shù)比控制為1.7。結(jié)果表明，顯色產(chǎn)物在水凝膠中的擴散具有明顯的有界性，且其面內(nèi)擴散由于PAM和PVA水凝膠的非對稱擴散性質(zhì)得到有效的限制。由此設(shè)計的傳感器對亞硝酸鹽的裸眼檢測限為2.898納克，呈現(xiàn)出優(yōu)異的靈敏度和抗干擾性。檢測圖像對目標物殘留信息的良好保護性進一步證明了擴散控制對于增強傳感信號以及構(gòu)建適用于實際場景的高性能便攜式檢測器的重要性，為針對痕量固體樣品識別的傳感器設(shè)計奠定了理論基礎(chǔ)。

相關(guān)研究成果發(fā)表在Sensors and Actuators B: Chemical上。研究工作得到中科院“西部之光”人才培養(yǎng)計劃、國家自然科學基金、中科院青年創(chuàng)新促進會、中科院基礎(chǔ)前沿科學研究計劃“從0到1”原始創(chuàng)新項目及國家高層次人才等的支持。

論文鏈接：https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0925400522009662

a、具有非對稱擴散的水凝膠體系示意圖；b、用于亞硝酸鹽檢測的雙層水凝膠器件